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我學(xué)者發(fā)現(xiàn)有機(jī)分子間相互作用的新模式
2024-06-18 16:14:20   來(lái)源:科技日?qǐng)?bào)

記者從中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉,該校張國(guó)慶教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了有機(jī)分子之間相互作用的新模式:即芳香酰亞胺與脂肪胺之間能夠形成穩(wěn)定的光誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物,并證明了該復(fù)合物可用于光誘導(dǎo)聚合、二氧化碳光還原、紫外儲(chǔ)能等領(lǐng)域。研究成果日前發(fā)表在《化學(xué)》上。

分子間的電荷轉(zhuǎn)移是指電子從給體分子向受體分子的移動(dòng),是物質(zhì)相互作用和化學(xué)反應(yīng)中最為重要的物理過(guò)程。它在自然界中無(wú)處不在,在光合作用、呼吸作用等過(guò)程中扮演著不可或缺的角色。因此,解鎖新的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制對(duì)理解自然界中復(fù)雜的光化學(xué)光物理過(guò)程、開(kāi)發(fā)高效的有機(jī)合成方法學(xué)和能量轉(zhuǎn)化技術(shù)至關(guān)重要。

理論上,通過(guò)合理地調(diào)控有機(jī)電子給體和受體分子的能級(jí),構(gòu)筑較高的結(jié)合能壘,可以實(shí)現(xiàn)兩者在基態(tài)下不發(fā)生相互作用;而在電子激發(fā)態(tài)下,給受體對(duì)能夠通過(guò)電荷轉(zhuǎn)移發(fā)生相互作用,且在電子激發(fā)態(tài)褪去后即使在基態(tài)也能穩(wěn)定。

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在前期工作的基礎(chǔ)上,研究人員首先選取了萘酰亞胺和三乙胺為模型化合物,通過(guò)測(cè)量萘酰亞胺和三乙胺混合體系光照前后的譜學(xué)性質(zhì),確定了光誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物(PCTC)的存在;并通過(guò)高分辨質(zhì)譜、時(shí)間分辨光譜,改變萘酰亞胺分子的取代基,更換電子給體等手段,研究了PCTC的形成機(jī)制,證明了其確實(shí)需要通過(guò)激發(fā)態(tài)的電荷轉(zhuǎn)移和之后電子激發(fā)態(tài)的褪激發(fā)才能形成。研究人員將該體系成功應(yīng)用于丙烯酸酯類單體的光誘導(dǎo)聚合、二氧化碳的光還原,以及光能存儲(chǔ)及釋放方面,通過(guò)在黑暗條件下將光照時(shí)儲(chǔ)存的光能釋放,使得原本需要光照才能進(jìn)行的過(guò)程在黑暗條件下也能進(jìn)行。

研究人員表示,通過(guò)電子激發(fā)態(tài)形成溶液中穩(wěn)定的基態(tài)復(fù)合物這種分子間相互作用模式,不應(yīng)該僅局限于酰亞胺和胺分子之間,很有可能是一種比較普遍但是未被關(guān)注的相互作用,有望在更多的分子結(jié)構(gòu)中被發(fā)現(xiàn)并且能夠用于新的光化學(xué)反應(yīng)。

(中國(guó)科大供圖)


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